南宫28官方姑苏大学朱玉长教练、靳健教练团队《自然·通信》:正在聚酰胺纳滤膜孔布
具体介绍

  离子别离是水、化工、生物医药、能源等工业中的首要别离历程。此中,基于压力驱动的纳滤膜别离手艺,可能根据离子的尺寸和价态,完毕离子的遴选性别离,所以正在废盐/废酸碱的接纳、矿产资源开辟、水的净化等周围具有渊博的操纵前景。纳滤膜的孔组织是决计膜别离遴选性的合头成分,适合孔尺寸和匀称的孔散布是完毕离子高遴选性别离的须要条件。然而,基于众元胺和众元酰氯之间的界面齐集制备的聚酰胺纳滤膜,其成膜反映是一个高反映活性的超疾历程,可控性较差,制备获得的纳滤膜孔径散布宽,孔尺寸和孔径散布往往难以配合离子的尺寸,导致其离子分子遴选性偏低,难以满意本质工业别离的需求。

  针对这一题目,姑苏大学靳健熏陶团队提出将两亲性分子引入到水/油界面处,愚弄其正在界面处造成的有序单分子膜来驾驭界面齐集历程中单体的扩散动作,提拔成膜反映的匀称性和可控性,进而完毕对纳滤膜孔尺寸和孔径散布的正确调控(图1)。以两亲性分子-十二烷基磺酸钠(SDS)为例,SDS分子正在水/油界面处有序陈设造成单分子膜,此有序陈设的单分子膜像一张分子网格铺正在水/油界面处。一方面,SDS与众元胺之间存正在静电吸引效力,促使胺单体正在界面处富集,从而增大胺单体正在水/油两相溶液间的化学势差,普及其扩散速度。另一方面,有序分子膜的桥联效力有利于低落众元胺单体扩散的能垒,使胺单体正在反映历程中的扩散匀称、有序地举行。正在这两种机制的协同效力下,高分子链有序滋长和规定陈设,最终身成具有超窄孔径散布的聚酰胺别离膜。该膜对Ba2+的拘押高达93%,而对Li+的拘押小于30%,显示出优异的一/二价离子别离遴选性,别离精度到达亚埃级。相干酌量劳绩揭晓正在Nat. Commun.2020, 11, 2015。

  图1.(a-d)古板界面齐集和有序分子膜调控界面齐集历程示希图以及制备的聚酰胺纳滤膜孔组织示希图;(e)两种门径制备的纳滤膜其离子别离本能对照。

  正在此基本上,团队的酌量职员进一步深化探究了单体的扩散历程对付纳滤膜孔组织(J. Membr. Sci.2021, 636, 119478)和电荷(Adv. Mater. Interfaces2022, 9, 2201206Chem. Res. Chin. Univ.2022, 38, 782)的影响,以及外外活性剂的化学组织(ACS ES&T Eng.2021, 1, 533;Macromol. Chem. Phys.2021, 222, 2100222)、反映溶剂(J. Membr. Sci.2023, 672, 121444)、反映温度(Chem. Eng. J.2023, 471, 144706)等成分对单体扩散动作的调控效力。正在近期,团队进一步成长了油溶性的外外活性剂有序分子膜调控的界面齐集成膜反映历程,完毕了对聚酰胺纳滤膜孔组织举行更为细密的修筑和调控。正在该劳动中,通过正在油相溶液插手油溶性的外外活性剂南宫28官方,比如磷酸二葵酯,避免了水相溶液中逛离的外外活性剂分子和胶束的影响,从而更为填塞的施展出有序分子膜对单体扩散的推动效力。通过该门径制备的聚酰胺具有适合的孔尺寸和极致窄的孔径散布,孔尺寸(直径)散布的局限仅为3.2-8.0 Å,可能完毕Li+(stokes直径4.76 Å)和Mg2+(水合直径8.46 Å)的完整别离,别离因子高达4000以上,比商用纳滤膜赶过了1-2数目级,乃至远高于许众新兴的具有规整孔道组织的众孔框架资料。盐湖卤水经一次过滤后滤液中Li+的纯度即可到达97%以上。该劳动目前揭晓正在Nat. Commun.2024, 15, 2505上。该论文的第一作家是彭权(现为上海交通大学博士酌量生)和王若宇博士(现为耶鲁大学博士后),通信作家为姑苏大学朱玉长熏陶和靳健熏陶,论文的揭晓历程中获得了范德堡大学林士弘熏陶的肆意援手。同时谢谢邦度自然科学基金委基本科学中央项目、邦度要点研发规划项目以及江苏省要点研发规划项目对本酌量劳动的援手。

  图2.(a)油相外外活性剂有序分子膜调控界面齐集(OSARIP)示希图;(b)OSARIP门径制备的聚酰胺纳滤膜孔径局限与商用纳滤膜以及其他界面齐集门径制备的纳滤膜孔径局限的对照;(c)OSARIP门径制备的纳滤膜Li+/Mg2+别离本能(原液为2000 ppm MgCl2和LiCl的搀杂溶液,Mg2+/Li+质料比20:1,操作压力为6 bar)

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